В сокровищнице музея, помимо бесценного рукописного наследия Льва Толстого, хранится большая коллекция произведений изобразительного искусства, включающая обширную портретную галерею Толстого и его окружения, пейзажи Ясной Поляны и других мест, связанных с жизнью и творчеством Толстого, иллюстрации к его произведениям.

Современники Толстого, его друзья и почитатели, среди которых было немало и художников, понимая важность сохранения для потомков всего, что связано с именем великого писателя, задумали еще в 1908 году, в канун празднования 80-летнего юбилея Толстого, создать музей его имени.

Большую роль в организации музея сыграли и художники, близко знавшие писателя.

И.Е. Репин стал почетным членом возникшего в Петербурге Общества Толстовского музея. В "комитете почина" по организации музея в Петербурге принял деятельное участие скульптор И.Я. Гинцбург, так много работавший над изображением Толстого в скульптуре.

Многие жертвовали свои произведения в дар музею. Непосредственное участие в организации и открытии музея в Москве в декабре 1911 года приняли Л.О. Пастернак, В.В. Переплетчиков, С.Д. Меркуров, автор посмертной маски Л.Н. Толстого, и другие.

Уже тогда в коллекции музея находились значительные художественные ценности, которые и сейчас составляют гордость музея. Среди них - выдающиеся работы И.Н. Крамского, И.Е. Репина, Н.Н. Ге, Л.О. Пастернака, М.С. Башилова, С.Н. Салтанова, И.Я. Гинцбурга, П.П. Трубецкого, работы дочери Толстого Т.Л. Сухотиной-Толстой. Многие художественные произведения были подарены музею старшими детьми Толстого - Сергеем, Ильей и Татьяной. Свою лепту в пополнение коллекции внесли также друзья и близкие писателя: В.Г. Чертков, А.К. Черткова, Ю.И. Игумнова, П.И. Бирюков, Н.Л. Оболенский и др.

В настоящее время в фондах музея насчитывается свыше 500 произведений живописи. Основу изобразительной коллекции составляет галерея прижизненных портретов писателя - от самого первого, выполненного рукой непрофессионального художника, профильного изображения будущего писателя в его студенческую пору, до последнего, одного из самых драматических портретов, созданного художником В.Н. Мешковым незадолго до смерти Л.Н.Толстого.

Открывает живописную портретную галерею блестящий портрет писателя в пору расцвета его творчества, в период между двумя романами, "Войной и миром" и "Анной Карениной", работы И.Н. Крамского (1873 г.). В экспозиции представлена его копия, исполненная в 1912 году художником-передвижником Н.В. Орловым, произведения которого на крестьянскую тему высоко ценил Лев Николаевич.

Среди других выдающихся портретов, исполненных с натуры, особое место занимают работы ближайшего друга и единомышленника Толстого Н.Н. Ге (живописный портрет 1891 г. и бюст - первое изображение писателя в скульптуре, 1891 г.) и портреты работы И.Е. Репина, живописные, графические, а также скульптурные. С И.Е. Репиным писателя связывала многолетняя прочная дружба. Ему же принадлежат портреты ближайшего окружения Толстого, его родных и друзей - С.А. Толстой, дочерей Татьяны и Марии, сына Льва, друзей писателя В.Г. Черткова, М.А. и С.А. Стаховичей.

Художники, которым довелось видеть и знать Толстого, писать его, каждый раз открывали в нем все новые и новые грани сложной грандиозной личности, не всегда доступной пониманию, но обладающей большой притягательной силой.

М.В. Нестеров, писавший Толстого в 1907 году для задуманной им грандиозной картины "На Руси", признается в том, как трудно дать в искусстве целостный обобщающий образ писателя: "Познакомившись (с Толстым - Н.З.), я увидел еще многое, что ускользнуло от тех, кто писал с него, ускользнуло и от меня, хотя и я успел взять от него то, что мне было нужно для моих целей:". Помимо живописного портрета 1907 года, и его повторения 1921г., в фондах музея находится десять портретных карандашных изображений писателя, сделанных Нестеровым в Ясной Поляне летом 1906 года. Среди них одни рисунок был особенно дорог Толстому, он напоминал ему "своим выражением, мягкостью "братца Николеньку".

Художнику Л.О. Пастернаку, которому, как и Репину, выпало счастье на протяжении многих лет знать Толстого и писать его, более того - работать с ним над воплощением в графике образов романа "Воскресение", удалось в целом ряде картин выразить свое понимание писателя. Сам художник считал все сделанное им о Толстом своего рода мемуарами на языке изобразительного искусства. Музей Толстого - обладатель наиболее полной толстовианы Пастернака (более 200 произведений), только портретных работ в музее 36. Среди них самый значительный, столь непохожий на другие портреты по своей образной характеристике - обобщенный до символа - портрет 1901 года, изображающий Толстого в профиль на фоне грозового неба.

В разные годы писали Толстого художники А.В. Моравов, Ю.И. Игумнова, И.П. Похитонов, П.И. Нерадовский. В советское время - С.В. Малютин, А.А. Пластов, К.И. Рудаков, Б.В. Щербаков, Д.А. Шмаринов и др.

Особую группу произведений в изобразительном фонде музея составляют работы представителей рода Толстых, том числе и детей Льва Николаевича, а также его жены Софьи Андреевны Толстой. Это барельефы и силуэты Ф.П. Толстого, Д.Н. Толстого, брата писателя, тетушек А.И. Остен-Сакен, А.А. Толстой, многочисленные портреты Толстого и его окружения работы дочери писателя Татьяны Львовны, талант которой ценили И.Е. Репин и Н.Н. Ге. Эту группу замыкают пейзажи Ясной Поляны и Хамовников кисти уже нашего современника, правнука писателя О.В. Толстого.

Коллекция музея постоянно пополняется, у музея всегда существовали и существуют прочные связи с художниками, которым дорого творчество писателя.